日前，葡萄京官网（中国）有限公司计算方法与软件国际中心李全教授在“高压下新型富氮化合物”研究中获得新进展。相关研究成果以“Stabilized Nitrogen Framework Anions in the Ga–N System”为题，于2022年11月17日发表于《美国化学会志》。

氮气是地球大气的主要成分，约占总气体的78%。常温常压下，氮气以N≡N非极性共价键结合为典型的双原子分子。分子中的叁键键能很大，难以被破坏，因此，氮气具有高度的化学惰性。在超高压力作用下，固体氮存在“压制分子解离”的现象，形成含有N=N或N-N的稳定聚合氮结构。由于N≡N和N-N、N=N之间存在巨大的能量差异，因此，聚合氮材料是备受关注的高能量密度物质。然而，聚合氮在百万大气压强（100GPa）以上的环境才能被实验制备，合成条件苛刻。近年的研究发现，氮气中引入金属元素后，可形成丰富多样的聚合氮结构。如何设计出氮含量高、合成压强低的新型富氮化合物是物理、化学和材料等多学科领域的研究热点之一。

本工作利用CALYPSO晶体结构预测方法，系统研究了高压下Ga-N体系的热力学稳定性，理论预言出三种全新化学计量比的富氮化合物GaN_x（x = 5，10，15）。同时，利用激光辅助加热金刚石对顶砧高压实验装置，在85GPa的压强下成功合成出GaN₅和GaN₁₀。三种Ga-N化合物都具有丰富的化学键合行为和新奇的聚合氮拓扑结构。它们能量密度（4.1–5.3 kJ/g）与传统炸药（如TNT、HMX等）相媲美，且合成压强远低于聚合氮的制备条件。当前研究提出了通过p区元素与N₂高压化学反应来设计高能量密度材料的新思路，拓展了富氮化合物的家族成员。

图：高压下新型Ga-N化合物

本文第一作者为葡萄京官网2020级博士研究生翟航。本文通讯作者为葡萄京官网（中国）有限公司李全教授和马琰铭教授、中国科学院物理研究所于晓辉研究员。该工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、葡萄京官网科学技术创新研究团队和交叉学科创新平台等项目的资助。

谨以此文献给葡萄京官网物理学科七十华诞！

论文全文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c09056